科学家通过原位PL、STEM等技术揭示了扩散介导合成方法对有机–无机混合钙钛矿纳米晶体（PNCs）的结构、形貌和光电性能的影响！

  科学家通过荧光显微镜、TEM等仪器分析了光敏剂TBmA-Glu在体内外的抗肿瘤效果及其相关机制!

  透射电子显微镜（TEM）和聚焦离子束（FIB）等先进仪器揭示二维范德瓦尔斯晶体InSe在压缩下的马氏体相变及其塑性特性！

  【研究背景】有机–无机混合钙钛矿纳米晶体（PNCs）（APbX3，A = 甲酰胺铵、甲基铵，X = Cl、Br、I）是具备极其重大基础研究和光电应用意义的半导体材料。然而，由于其合成动力学不可控，导致其快速生长时间（数十秒），混合PNCs的发展滞后于全无机钙钛矿（CsPbX3）。

  为了解决这一问题，苏州大学马万里教授、刘泽柯副教授团队合作提出了一种扩散介导的合成方法，通过选择具有适当溶解度的铅前体来调节反应溶剂。Pb(SCN)

  作为一种溶解度有限的铅源，充当铅储存库，在整个反应过程中提供持续的铅源。这一策略显著减缓了反应动力学。混合PNCs的合成时间能大幅延长至180分钟，同时保持尺寸集中阶段。结果，扩散介导的动力学使得高质量的混合PNCs能够以大规模合成，且具有较高的单分散性和接近单位的光致发光量子产率。通过该方法获得的高质量混合PNCs将促进对其性质的深入研究，并推动高效光电器件的开发。

  表征解读】本文通过多种表征手段深入分析了扩散介导合成方法对有机–无机混合钙钛矿纳米晶体（PNCs）性质的影响，并揭示了该方法在合成高单分散性和接近单位光致发光量子产率（PLQY）PNCs中的优势。首先，本文通过原位光致发光（PL）测量，实时监测了PNCs合成过程中光致发光的变化。根据结果得出，随着合成时间的延长，PNCs的光致发光量子产率明显提高，这与扩散介导的合成机理相符，即Pb(SCN)2溶解过程中提供的持续单体源和扩散长度的增加，使得纳米晶体生长得更为均匀，最终获得高质量的PNCs。这一发现揭示了在扩散介导的生长条件下，PNCs的光学性能能获得显著提升，尤其是在单分散性和PLQY方面。

  为了进一步理解PNCs的微观结构，本文利用透射电子显微镜（TEM）对PNCs的形貌进行了表征。TEM图像显示，在扩散介导的合成方法下，PNCs表现出较为均匀的尺寸分布，颗粒大小在几十纳米范围内，并且颗粒形态接近球形。这与传统的快速合成方法相比，PNCs的尺寸分布更加集中，体现了扩散介导合成方法在控制尺寸分布方面的优势。通过对TEM图像的定量分析，进一步确认了所制备PNCs的高单分散性，为后续的光电应用提供了有力的支持。

  为了验证PNCs的结构和晶体质量，本文还进行了X射线衍射（XRD）测试。XRD结果为，合成的PNCs拥有非常良好的晶体结构，且与理论预测的晶体结构一致，表明PNCs的合成未引入明显的缺陷。这一结果证明了扩散介导的合成方法可以有明显效果地地控制PNCs的晶体质量，使得纳米晶体保持比较高的结构完整性，逐渐增强了其在光电器件中的应用潜力。

  此外，扫描透射电子显微镜（STEM）和高角环形暗场成像（HAADF-STEM）技术也被用于分析PNCs的晶体缺陷和表面结构。通过STEM图像，可以观察到PNCs表面存在少量缺陷，这些缺陷可能对光电性能产生一定影响，但总体上PNCs的表面保持相对均匀的结构。这一发现有助于理解PNCs的光电性能及其在实际应用中的潜力，尤其是在光电转换效率和稳定能力方面的表现。

  在微观机理方面，本文还通过瞬态吸收光谱（TA）测量分析了PNCs的载流子动态。TA根据结果得出，在扩散介导合成条件下，PNCs的载流子寿命明显提高，表明该方法能够有效地降低载流子的复合速率，来提升PNCs的光电性能。结合其他表征手段，这些结果揭示了扩散介导的合成方法在改善PNCs光电性能方面的潜力，尤其是在提高其光学量子效率和载流子寿命方面。

  为了更全面地了解PNCs的光学性质，本文还利用紫外–可见吸收光谱和稳态PL光谱进行了表征。吸收光谱和PL光谱多个方面数据显示，PNCs的吸收峰和发光峰与理论预测的能带结构一致，表明其电子结构保持良好，并且在可见光区域具有较强的吸收和发光特性。这些表征结果进一步支持了扩散介导合成方法对PNCs光学性能的提升作用，表明该方法能够有效控制PNCs的光学特性，使其在光电应用中具有更加好的表现。

  综上所述，本文通过多种表征手段深入分析了扩散介导合成方法对有机–无机混合钙钛矿纳米晶体（PNCs）的结构、形貌和光电性能的影响。原位PL、TEM、XRD、STEM和TA等表征根据结果得出，扩散介导方法能够显著改善PNCs的单分散性、晶体质量和光电性能。通过这一些表征手段，本文揭示了扩散介导合成方法在控制PNCs合成过程中的及其重要的作用，并为进一步的PNCs设计与优化提供了理论依照和实验支持。最终，该研究推动了高质量PNCs的合成方法的发展，为其在光电器件中的应用奠定了基础。

  图4. 扩散介导合成方法扩展到有机-无机杂化FAPbX3 (X=I, Br, Cl) PNCs胶体合成。

  图5. 扩散介导合成方法扩展到有机-无机杂化MAPbX3 (X = I, Br, Cl) PNCs胶体合成。

  结论展望】本文提出了一种创新的扩散介导合成策略，通过利用Pb(SCN)2在溶液中的有限溶解度，成功实现了有机–无机混合钙钛矿纳米晶体（PNCs）的高效合成。该方法的重点是通过延缓反应速率，提供了更长的合成时间窗口，从而有效提升了PNCs的单分散性和光致发光量子产率（PLQY）。这一策略显著延长了合成过程的时间，使得混合PNCs的形成能够在180分钟内完成，而传统方法通常只需几秒至几分钟。此举不仅提高了PNCs的质量，还为进一步的合成设计（如掺杂、核壳结构等）和大规模生产奠定了基础。此外，扩散介导合成模式为高质量PNCs的可控合成提供了新的思路，促进了其在光电器件中的应用潜力。

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